Essa comédia de ação de alto conceito segue um garoto comum de 26 anos que tem sua vida virada de pernas para o ar depois que seu amigo, um agente do serviço secreto americano, lhe envia um e-mail que faz com que todos os segredos do mundo fiquem inseridos no seu cérebro. Com os segredos mais preciosos do governo na cabeça de Chuck, o Major John Casey, da Agência de Segurança Nacional, assume a responsabilidade de o proteger, com a melhor agente da CIA, e também a primeira mulher com quem Chuck sai em anos, Sarah Walker.
Chuck Bartowski (Zachary Levi) é um nerd "gênio da informática" que tem um emprego monótono na fictícia rede Buy More. Sua rotina vira de ponta à cabeça quando um amigo, que trabalha na CIA, envia para Chuck um misterioso e-mail e, agora, as maiores informações secretas do mundo estão em seu cérebro. Sem querer, ele se tornou a maior arma do governo, e o destino do país e do mundo estão em suas mãos. Para que ele fique seguro, a CIA e a NSA enviam dois agentes secretos que precisam ficar o tempo todo junto a Chuck para mantê-lo vivo. Sarah Walker (Yvonne Strahovski) finge que é sua namorada para poder ficar perto dele e, ao mesmo tempo, ele tenta manter o seu segredo escondido dos amigos e da irmã.
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Exceto pelo fato de não conseguir arrumar uma namorada, Chuck Bartowski tinha uma vida normal. Trabalhava com seu melhor amigo, Morgan, em uma loja de eletrônicos e curtia sua vida de nerd especialista em computação gráfica.
